High resolution selective reflection spectroscopy as a probe of long-range surface interaction : measurement of the surface van der Waals attraction exerted on excited Cs atoms

(Received 27 January 1992, accepted 30 January 1992)

Abstract
Selective reflection spectroscopy at an interface with a low-density resonant vapor, especially when combined with a frequency modulation technique, is a high-resolution Doppler-free tool for probing atoms interacting with a surface. We analyze different types of relevant surface interaction, emphasizing the spectral consequences of a van der Waals surface attraction associated to a z^-3 potential dependence ( z: distance to the wall). We present detailed results of two series of experiments at a Cs vapor/dielectric window interface on the 6S _1/2-6P _3/2 (  nm) resonance line and on the 6S _1/2-7P second resonance line (  nm and 459 nm). Lineshape analysis at various pressures consistently shows that a van der Waals-type surface attraction has to be considered to interpret strong lineshape distortions and resonance shift. The attractive strengths are found to be equal respectively to  kHz m ³ and  kHz m ³, independently of the considered hyperfine component, within the experimental accuracy. It yields also typical parameters of pressure broadening and shift, which are shown to originate in collisional processes, at densities where the medium is opaque. Theoretical expectations for the VW strength are discussed on the basis of the results of atomic theory. The predicted values are smaller, by a typical factor of 2, than those deduced from the experiments. The validity of the theory, when applied to a dielectric interface, is discussed and seems questionable when the frequency of virtual atomic transitions involved in the van der Waals attraction potential lies in the dielectric window absorption range.

Résumé
La spectroscopie de réflexion sélective à l'interface d'une vapeur résonnante de faible densité, combinée à une technique de modulation de fréquence, permet de sonder à haute résolution et sans effet Doppler des atomes en interaction avec une surface. On analyse différents types d'interaction de surface envisageables, en insistant sur les conséquences spectroscopiques d'une attraction de surface de type van der Waals en z^-3 ( z: distance atome-surface). On présente en détail les résultats de deux séries d'expériences effectuées à l'interface entre une fenêtre diélectrique et la vapeur de Cs, excitée soit sur sa première raie de résonance 6S _1/2-6P _3/2 (  nm) soit sur la seconde raie de résonance 6S-7P (  nm ou 459 nm). L'analyse des formes de raie obtenues dans une étude en pression démontre que la prise en compte de l'attraction van der Waals de surface est nécessaire à l'interprétation des déplacements de résonance et des fortes distortions de raie. Les forces d'attraction sont évaluées respectivement à 2 kHz  m ³ et 20 kHz  m ³ et paraissent indépendantes de la composante hyperfine choisie. On déduit également les paramètres d'élargissement et de déplacement collisionnels, pour des densités où la vapeur est déjà opaque. On discute les prédictions théoriques pour la force de l'attraction van der Waals, établies à partir des paramètres atomiques théoriques. Les valeurs prédites sont environ deux fois plus faibles que celles évaluées expérimentalement. La validité du calcul semble pécher dans la prise en compte de la nature diélectrique de l'interface, en particulier lorsque celle-ci devient opaque pour les fréquences correspondantes aux transitions atomiques virtuelles impliquées dans l'attraction van der Waals.